片名《綠光森林》的主演包括阮經天飾演的靳歐文、宋智愛飾演的蘇珊、立威廉飾演的William和劉品言飾演的蘇菲。阮經天飾演的靳歐文是一位28歲的藝術家，他討厭媒體，名滿天下，但并不追求名利。他每年進行兩次公開演出，其余時間則流浪，過著波西米亞的生活。綠光森林是他的落腳地，他聲稱在這里尋找創作靈感。靳歐文個性中有時顯得無厘頭，但具有獨特的幽默感，能夠猜中人心事。面對感情時，他羞澀又惱羞成怒。立威廉飾演的William來自德、英、中、美四國血統，成長于貴族環境中，家族產業豐厚。他理性謹慎，但對感情執著。母親來自綠光森林，此次回國，William除了接掌史賓賽音樂學院執行長一職，還希望找到他小時候遇到的女孩。劉品言飾演的蘇菲是一位24歲的藝術家，她單純天真，善良且直爽。蘇菲的父親和母親皆為音樂家，她也具有藝術家氣質，不拘泥于禮教規范。蘇菲答應父母親將蘇珊視為親姊姊，并不對外透露蘇珊的真實身份。宋智愛飾演的蘇珊是24歲的女性，五歲時父親因酒駕車禍身亡，母親離家出走。蘇家夫婦收養了蘇珊，并將她視為親生女兒。蘇珊內心自卑，因為來自不同的家庭背景，她對蘇菲擁有一切感到嫉妒。陳宇凡飾演的尚董事Brian是史賓賽藝術學院的董事，他堅持維護學院的傳統，并欣賞蘇珊的果決與獨立。盡管與William不合，尚董事依然默默支持蘇珊，最終愛上她，并為她付出一切。林可唯飾演的謝由美是綠光小學的體健老師，也是蘇菲的好友。她偷偷喜歡著大介，個性沖動、頭腦簡單，但很有正義感。